Setkání s dílem jednoho z nejvýznamnějších představitelů evropské dekadence, Stanislawem Przybyszewskim, a zejména s malířem Wlastimilem Hofmanem, vedlo Karáska k cílevědomému sběratelství polského umění a posléze k založení slovanské sbírky. Během několika let se kolekce polského umění, zásluhou Ady a Wlastimila Hofmanových, rozrostla o více než tisíc sbírkových předmětů. Mimořádná sbírka uspořádaná rovněž z četných darů manželů Hofmanových, kteří Karáskovi zprostředkovali též řadu uměleckých kontaktů v Krakově, Varšavě i Paříži, představuje nejúplnější soubor olejomaleb (zejména portrétní tvorby), studií a náčrtů k obrazům, volné kresby či grafiky z přelomu století. Zvláště Hofmanův autorský odkaz a díla významných představitelů polského realismu a symbolismu a zakládajících členů krakovské Sztuki Jacka Malczewského a Józefa Chelmonského tvoří základní pilíř Karáskovy sbírky. Kolekce slovanské galerie byla obohacena četnými dary mnohých uměleckých osobností, jakými byl i malíř a grafik Stanisław Jakubowski, Tadeusz Makowski, tvořící pod vlivem francouzského naivního realismu Henriho Rousseaua, či Jan Wydra, se svým monumentálním plátnem „Vítězové a poražení“, náležející ke skupině polských neoklasicistních malířů.
Bohatá polská sbírka se brzy stala základem pro širší koncepci zaměřenou na výtvarnou produkci slovanských národů a součástí rozšířené expozice byl od roku 1928 i samostatný ruský sál. Na podobě expozice slovanských národů v Tyršově domě se podepsaly zásadním způsobem dlouhodobá státní depozita – díla, která nakupovalo Ministerstvo školství a národní osvěty ČSR pro plánovanou Státní galerii. V roce 1928 tak získala Karáskova galerie zejména soubor prací z výstavy Polské moderní umění, pořádané SVU Mánes v Obecním domě, či díla z výstav Grigorije Musatova v Umělecké besedě, Ivana Bilibina v Obecním domě či z rozsáhlé výstavy ruských umělců na jaře 1928 tamtéž. Realizace Státní galerie se odkládala natolik, že tato sbírka soudobého polského, ruského a jihoslovanského umění mohla zůstat součástí Karáskovy galerie až do začátku roku 1949, kdy byla převedena do Národní galerie. Kromě státních depozit se ruská a ukrajinská sbírka Karáskovy galerie rozšiřovala zejména díky darům umělců, z nichž řada žila v Praze a byla s Karáskem v osobním kontaktu. Nejbližší mu byli sochař Alexandr Golovin a malíř Platon Dějev, avšak i v případě dalších autorů, jako jsou Nikolaj Rodionov či Alexandr Orlov, představují díla v Karáskově galerii unikátní svědectví o tvorbě v podmínkách emigrace.
Oproti polské a ruské sbírce se jeví skromněji kolekce děl bulharských a jugoslávských mladých autorů, kterou Karásek získal po jejich výstavě v Praze. Takto se do sbírek dostaly karikatury v Evropě uznávaného kreslíře Alexandra Dobrinova či kresby Dobriho Dobreva. Krajinomalba je zastoupena obrazy malířů představujících elitu bulharského moderního umění, mezi nimiž lze zmínit malíře Borise Deneva, v jehož díle je patrný složitý tvůrčí vývoj vyrovnávající se s expresionismem, symbolismem i vlivy impresionistické malby z dvacátých let. Proti Denevově tvorbě stojí realistická grafická a malířská díla Aleksandra Mutafova, který se po první světové válce věnuje zobrazování marín.
Snaha o moderní výraz a vazby k tradičnímu umění je charakteristická i pro oblast chorvatského a slovinského umění, zejména v díle Vlaha Bukovace a Menciho Crnčiće.
Neopomenutelná část slovanské galerie náleží též umění lužickosrbskému, zvláště pak první významné grafičce této oblasti Hance Krawcec, jež se stala významnou podporovatelkou Karáskovy galerie.